近日,能源與環(huán)境領(lǐng)域國際知名學(xué)術(shù)期刊《Energy & Environmental Science》(IF=38.53)以“Selective methane electrosynthesis enabled by a hydrophobic carbon coated copper core–shell architecture”為題,在線報(bào)道了我校材料科學(xué)與工程學(xué)院清潔能源材料與器件團(tuán)隊(duì)在電催化二氧化碳甲烷化領(lǐng)域的最新研究成果。
可再生能源電力驅(qū)動(dòng)的電化學(xué)轉(zhuǎn)化技術(shù)可將CO2還原為具有高附加值的燃料和化學(xué)品,對助力“碳達(dá)峰、碳中和”宏偉目標(biāo)的實(shí)現(xiàn)具有重要意義。然而,目前大部分電催化劑材料對深度還原產(chǎn)物(如:8電子轉(zhuǎn)移的甲烷、12電子轉(zhuǎn)移的乙烯和乙醇等)的選擇性和反應(yīng)速率較低,嚴(yán)重限制了該技術(shù)的實(shí)際應(yīng)用。

針對這一關(guān)鍵問題,研究團(tuán)隊(duì)提出調(diào)節(jié)催化劑表面水覆蓋度提升深度還原產(chǎn)物的研究方法。通過密度泛函理論計(jì)算結(jié)果證明,與競爭性的*CO脫附和C-C耦合過程相比,在局部水濃度較低的銅表面上利于促進(jìn)CH4生成;進(jìn)而可控制備出具有疏水性的碳包覆銅核殼結(jié)構(gòu),降低了催化劑表面的水覆蓋度。該催化劑在CO2還原工況環(huán)境下可以保持疏水性,催化劑的CH4局域電流密度最高可達(dá)434 mA cm-2,CO2至CH4的最高轉(zhuǎn)化速率達(dá)到0.56 μmol·cm-2 s-1,是目前報(bào)道的二氧化碳甲烷化性能最優(yōu)的電催化劑之一。該研究工作為CO2電化學(xué)合成深度還原產(chǎn)物提供了一個(gè)新的視角。
該工作主要由材料學(xué)院博士后張馨予、博士生李文婧在袁海洋博士、劉鵬飛特聘副研究員等人的指導(dǎo)下完成。
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