近日,我校材料科學與工程學院江浩教授和李春忠教授在提升高鎳正極材料能量密度和循環(huán)壽命方面再次取得重要研究進展,相關研究成果以“Restraining lattice oxygen escape enables superior cyclic performance toward high-voltage Ni-rich cathodes”為題發(fā)表在《國家科學評論》上。
在前期工作中,該團隊提出表面限域輔助沉積以及高溫強化擴散共改性策略,原位實現(xiàn)了高鎳氧化物正極材料鋁離子梯度摻雜和快離子導體偏鋁酸鋰均勻包覆,明確了鋁的摻雜位點,有效穩(wěn)定晶體結構和電極-電解液界面,循環(huán)穩(wěn)定性超過1000次,與商用石墨負極組裝成3.5Ah單體軟包和18650型圓柱電池,通過了國家動力電池創(chuàng)新中心檢測測試中心的加熱和擠壓等試驗(Nature Common. 2021, 12: 4564)。為了進一步解決高工作電壓下晶格氧電荷損失和氧化析出等問題, 該團隊研究人員發(fā)展了異質元素摻雜并誘導一次顆粒取向生長和定向排列成序構化的高鎳正極材料新策略,從根本上解決二次顆粒結構不穩(wěn)定難題;在此基礎上,利用氧化鈰可逆儲氧特性,有效抑制了氧流失,并將工作電壓提升到4.5V。研究人員通過第一性原理計算、有限元模擬、原位X射線衍射、原位微分電化學質譜和同步輻射X射線吸收譜等先進的理論和表征手段對高鎳正極材料晶格氧調控機制進行了詳細的表征和梳理。所制備高鎳正極材料的比電容量高達231.3 mAh g-1,首次庫倫效率為93.5%,與商用石墨負極組裝成的軟包全電池在2.7-4.5 V的寬電壓范圍內循環(huán)1000圈后容量僅衰減9.1%(Natl. Sci. Rev. DOI: 10.1093/nsr/nwac166)。

上述研究工作主要由我校材料科學與工程學院博士生余海峰在江浩教授和李春忠教授共同指導下完成。此外,該研究工作還得到了國家自然科學基金委重大研究計劃集成項目、國家自然科學基金重點項目、上海市科委基礎重大項目等資金支持。
原位鏈接:
https://doi.org/10.1093/nsr/nwac166
https://www.nature.com/articles/s41467-021-24893-0