近日，國際知名學(xué)術(shù)期刊《Adv. Mater.》以“Molecularly Distorted Local Structure in Bi₂CuO₄ Oxide to Stabilize Lattice Oxygen for Efficient Formate Electrosynthesis”為題，在線報道了我校材料科學(xué)與工程學(xué)院清潔能源材料與器件團隊在二氧化碳（CO₂）電合成領(lǐng)域的最新研究成果。

通過可再生電力驅(qū)動CO₂轉(zhuǎn)化成有價值的燃料或化學(xué)品是實現(xiàn)閉路碳循環(huán)的理想途徑。電催化劑材料作為CO₂電還原反應(yīng)（CO₂RR）中的關(guān)鍵一環(huán)，可有效降低反應(yīng)能耗并提升轉(zhuǎn)化效率，其局域結(jié)構(gòu)精確調(diào)控及構(gòu)效關(guān)系理解至關(guān)重要。

針對這一問題，研究團隊報道了一種存在分子級結(jié)構(gòu)畸變的廉價金屬氧化物Bi₂CuO₄，可用于高效CO₂電合成制甲酸鹽過程。結(jié)合X射線吸收精細結(jié)構(gòu)譜和理論計算解析了Bi₂CuO₄催化劑的局域結(jié)構(gòu)，闡明了Bi₂CuO₄中存在的畸變是[CuO₄]^6–單元在其平面內(nèi)發(fā)生旋轉(zhuǎn)導(dǎo)致的；借助Operando X射線吸收譜在線檢測了CO₂RR過程中金屬位點的價態(tài)及其配位環(huán)境的變化，并結(jié)合能量色散X射線譜結(jié)果證實了結(jié)構(gòu)畸變有利于反應(yīng)過程中晶格氧的保留。進一步通過理論計算探究了催化劑在CO₂RR過程中殘留晶格氧的作用，證明晶格氧的存在可以優(yōu)化甲酸中間體的吸附能，最終提升了催化劑的CO₂RR性能。該工作通過分子級局域結(jié)構(gòu)調(diào)控實現(xiàn)了甲酸鹽電合成性能的大幅提升，對于構(gòu)建高效、穩(wěn)定的電催化劑及其他相關(guān)能源催化領(lǐng)域材料提供了新的研究思路。

該工作主要由材料學(xué)院博士生劉袁微、樓振鑫在劉鵬飛特聘副研究員、楊化桂教授等人的指導(dǎo)下完成。

文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202202568