近日，國際知名學(xué)術(shù)期刊《Angew. Chem. Int. Ed.》以“Tuning the Microenvironment in Monolayer MgAl Layered Double Hydroxide for CO₂-to-Ethylene Electrocatalysis in Neutral Media”為題，在線報(bào)道了我校材料科學(xué)與工程學(xué)院清潔能源材料與器件團(tuán)隊(duì)在二氧化碳還原催化電極局域微環(huán)境調(diào)控方面的最新研究成果。

電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)為高效二氧化碳資源化利用提供了可行性。然而，在實(shí)現(xiàn)大規(guī)模工業(yè)化應(yīng)用前還存在許多瓶頸問題，如轉(zhuǎn)換效率低、產(chǎn)物選擇性差、反應(yīng)速度慢等。催化電極表面合適的微環(huán)境可以在反應(yīng)過程中提供獨(dú)特的溶液相互作用、反應(yīng)物濃度和pH梯度，其中局域pH是影響CO₂還原反應(yīng)活性的關(guān)鍵因素之一。因此，理性設(shè)計(jì)具有特殊局域微環(huán)境的電極材料對(duì)提高CO₂電解制化學(xué)品性能具有重要意義。

針對(duì)這一關(guān)鍵問題，研究團(tuán)隊(duì)通過在銅電極表面引入低成本的單層層狀雙金屬氫氧化物（LDH）無機(jī)改性劑，構(gòu)建了穩(wěn)定的MgAl-LDH/Cu界面結(jié)構(gòu)，促進(jìn)反應(yīng)過程中水解離生成OH^-離子，用于調(diào)節(jié)中性電解質(zhì)中Cu電極表面的局域pH值，并將其應(yīng)用于高效乙烯（C₂H₄）電合成過程。所構(gòu)建的MgAl-LDH/Cu電極在1.0 M KHCO₃中表現(xiàn)出性能優(yōu)異的CO₂到C₂H₄轉(zhuǎn)化活性，在300 mA cm^-2電流密度下C₂H₄產(chǎn)物法拉第效率為55.1%。原位光譜和理論計(jì)算表明，在外加電位作用下，MgAl-LDH促進(jìn)了H₂O的快速解離并提供了高濃度的OH^-離子，修飾后的催化電極界面在中性溶液中具有高于Cu電極表面的局域pH值。該工作證明了無機(jī)改性劑在調(diào)節(jié)局域化學(xué)反應(yīng)環(huán)境的可行性，為其他小分子電化學(xué)轉(zhuǎn)化領(lǐng)域高性能、低成本催化電極材料的理性設(shè)計(jì)提供了新的研究思路。

該工作主要由材料學(xué)院博士生徐藝凝、李文婧在劉鵬飛副教授、楊化桂教授等人的指導(dǎo)下完成。

文獻(xiàn)鏈接：https://doi.org/10.1002/ange.202217296