近日,國際知名學術期刊《Nature Communications》以“Scalable synthesis of coordinatively unsaturated metal-nitrogen sites for large-scale CO2 electrolysis”為題,在線報道了我校材料科學與工程學院清潔能源材料與器件團隊在規(guī)模化CO電合成領域的最新研究成果。
可再生電力驅(qū)動的CO2電解制化學品過程是助力“碳達峰、碳中和”目標實現(xiàn)的理想途徑,其中CO2還原產(chǎn)CO具有高選擇性、低能耗和易分離產(chǎn)物的優(yōu)點,是最具有工業(yè)應用前景和經(jīng)濟價值的轉(zhuǎn)化路徑之一。然而,目前高效、穩(wěn)定的CO2電解產(chǎn)CO催化劑主要依賴于金、銀等貴金屬材料,同時電解器件的催化反應速率往往在安培級以下,遠無法滿足工業(yè)化的要求。因此,規(guī)模化合成低成本、高活性的催化材料,并將其性能應用于大面積的反應器件,對于推動CO2電解工業(yè)化進程具有重要意義。

針對這一關鍵問題,研究團隊創(chuàng)新性地發(fā)展了一種具有普適性、可規(guī)模化制備不飽和配位鈷單原子(Co-CNTs-MW)催化劑的微波合成法。該催化劑應用于膜電極器件具有出色的CO2電解產(chǎn)CO性能,在-200 mA cm-2電流密度下法拉第效率為95.4%,且器件整體的能量效率達到54.1%。此外,研究團隊自主加工設計了具有不同規(guī)格的CO2電解膜電極器件,將膜電極放大至100 cm2,該催化劑在10 A的工業(yè)級電流下,CO選擇性為86.8%,并且在150 sccm的CO2流速下實現(xiàn)了40.4%的CO2單程轉(zhuǎn)化率。原位衰減全反射紅外光譜和密度泛函理論計算證明了原子級分散的不飽和配位Co-N位點不僅有利于CO2吸附,而且促進了關鍵中間體*COOH生成,從而加速了CO2向CO的定向轉(zhuǎn)化過程。該研究工作為規(guī)模化CO電合成提供了一個新的視角。
該工作主要由材料學院博士生孫紀偉、吳雪楓在劉鵬飛副教授、戴升教授、楊化桂教授等人的指導下完成。
文獻鏈接:https://www.nature.com/articles/s41467-023-36688-6