近日，國際知名學(xué)術(shù)期刊《Nature Communications》以“Direct OC-CHO coupling towards highly C₂₊ products selective electroreduction over stable Cu⁰/Cu²⁺ interface”為題，在線報(bào)道了我校材料科學(xué)與工程學(xué)院清潔能源材料與器件團(tuán)隊(duì)在二氧化碳電還原C-C偶聯(lián)機(jī)制領(lǐng)域的最新研究成果。

電化學(xué)CO₂還原技術(shù)對于實(shí)現(xiàn)碳循環(huán)，緩解能源和環(huán)境問題具有重要意義，也是助力“雙碳”目標(biāo)的理想途徑之一。CO₂還原涉及多個(gè)質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移過程，其產(chǎn)物分布寬、選擇性差；相比于單碳產(chǎn)物（C₁產(chǎn)物，如CO、HCOOH、CH₄、CH₃OH），多碳產(chǎn)物（C₂₊產(chǎn)物，如C₂H₄、C₂H₅OH、CH₃COOH等）具有更高的能量密度和經(jīng)濟(jì)價(jià)值。然而，生成C₂₊產(chǎn)物需要經(jīng)歷動(dòng)力學(xué)緩慢的C-C偶聯(lián)過程，其反應(yīng)機(jī)制研究和反應(yīng)路徑調(diào)控仍十分具有挑戰(zhàn)。

有鑒于此，研究團(tuán)隊(duì)通過高通量的理論篩選并可控構(gòu)建了一種具有穩(wěn)定Cu⁰/Cu²⁺界面結(jié)構(gòu)的催化材料（Cu/CuPO），通過調(diào)控C-C偶聯(lián)路徑進(jìn)而實(shí)現(xiàn)高選擇性的C₂₊產(chǎn)物轉(zhuǎn)化過程。Cu/CuPO催化劑在中性介質(zhì)中可以獲得高達(dá)69.7%的乙烯法拉第效率；在流動(dòng)反應(yīng)器件中，其在350 mA/cm²的工業(yè)級電流密度下實(shí)現(xiàn)了90.8%的C₂₊產(chǎn)物法拉第效率。理論計(jì)算結(jié)合原位光譜表征證明Cu⁰⁺/Cu²⁺界面中Cu²⁺位點(diǎn)利于*CHO中間體的形成，其隨后與相鄰Cu⁰表面的*CO偶聯(lián)形成*OCCHO關(guān)鍵中間體，促進(jìn)了C-C偶聯(lián)反應(yīng)的轉(zhuǎn)化過程。該工作揭示了Cu⁰/Cu²⁺界面在調(diào)控C-C偶聯(lián)反應(yīng)路徑中的關(guān)鍵作用，對電合成高附加值C₂₊產(chǎn)物的催化材料結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)提供了指導(dǎo)。

該工作主要由材料學(xué)院博士后張馨予、博士生樓振鑫在劉鵬飛副教授、袁海洋特聘副研究員、楊化桂教授等人的指導(dǎo)下完成。

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