近日,我校材料科學(xué)與工程學(xué)院清潔能源材料與器件團隊在質(zhì)子交換膜電解水制氫領(lǐng)域取得重要進展,相關(guān)成果以“Operando Stable Palladium Hydride Nanoclusters Anchored on Tungsten Carbides Mediate Reverse Hydrogen Spillover for Hydrogen Evolution”為題在線發(fā)表在國際權(quán)威期刊《Angewandte Chemie International Edition》上。
質(zhì)子交換膜電解水(PEMWE)技術(shù)具有制氫速率快、氫氣純度高、占地面積小、響應(yīng)快等優(yōu)點,適用于波動性可再生電力驅(qū)動的綠氫制取系統(tǒng)。然而,PEMWE電解槽的陰極/陽極催化劑長期以來嚴重依賴于儲量稀少、價格高昂的鉑族貴金屬材料,這限制了PEMWE技術(shù)的大規(guī)模部署。因此,開發(fā)低貴金屬負載量、高原子利用率的新型PEMWE制氫催化劑至關(guān)重要。

針對上述問題,我校研究團隊創(chuàng)新性地開發(fā)了一種工況穩(wěn)定、低貴金屬載量負載在WCx上的PdHx納米團簇析氫電催化劑材料(PdHx-WCx)。這種新型催化材料體系,利用了貴金屬Pd在電化學(xué)還原電位下原位注氫形成PdHx的特點,有效調(diào)節(jié)了Pd反應(yīng)位點的氫吸附能,誘導(dǎo)了反向氫溢流過程,即吸附氫原子從WCx載體(強氫結(jié)合能)溢流到PdHx位點(弱氫結(jié)合能)進行反應(yīng),進而加速了析氫反應(yīng)動力學(xué)。所形成的PdHx-WCx材料在制氫工況環(huán)境下結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,在三電極測試體系中達到10 mA cm-2電流密度時僅需28 mV的低過電位,在50 mV的過電位下具有11.375 A mgPd-1的高質(zhì)量活性,相比與商用的Pt/C(20wt%)提高了7.9倍。進一步將該電催化劑材料應(yīng)用于PEMWE電解槽的陰極,Pd貴金屬負載量僅為0.022 mg cm-2,器件達到1 A cm-2電流密度時的電壓為1.66 V,并且連續(xù)運行200 h無明顯的性能衰減。與目前商業(yè)化PEMWE電解槽陰極水平相比(0.4 ~ 1.0 mgPt cm-2),本工作構(gòu)建的器件貴金屬負載量可降低至少94.5%,且不會明顯影響制氫器件的性能和穩(wěn)定性。
該研究工作以華東理工大學(xué)為唯一通訊單位。我校材料科學(xué)與工程學(xué)院碩士生樊昊和碩士生楊茜茜為論文第一作者,我校劉鵬飛副教授、戴升教授、楊化桂教授為通訊作者,研究工作得到了國家自然科學(xué)基金重點項目、上海市基礎(chǔ)研究特區(qū)等項目的支持。
文獻鏈接:https://doi.org/10.1002/anie.202412080