近日，我校材料科學(xué)與工程學(xué)院清潔能源材料與器件團(tuán)隊(duì)在國際知名學(xué)術(shù)期刊《德國應(yīng)用化學(xué)》（Angew. Chem. Int. Ed.）發(fā)表了題為“Quasi-one-dimensional perovskite single crystals enabling decoupled ionic–electronic transport for sensitive and stable X-ray detection”的研究論文，在線報(bào)道了新型準(zhǔn)一維鈣鈦礦用于高效靈敏的X射線探測的研究成果。
X射線探測因其在醫(yī)學(xué)成像、安檢、工業(yè)無損檢測和科學(xué)研究等廣泛應(yīng)用領(lǐng)域而日益受到關(guān)注。近年來，金屬鹵化物鈣鈦礦因其可通過溶液法制備、具有高衰減系數(shù)和高效的電荷傳輸性能等優(yōu)勢，成為制備低成本、高性能X射線探測器的潛在候選材料。然而，高能X射線探測器的發(fā)展主要受限于鈣鈦礦中電子傳輸與離子遷移之間的權(quán)衡關(guān)系：一方面，高靈敏度要求材料具備良好的無機(jī)骨架網(wǎng)絡(luò)連接性，以實(shí)現(xiàn)高效的電荷傳輸；另一方面，穩(wěn)定的輸出性能則需要通過構(gòu)建較高的能量勢壘來抑制離子遷移，這往往需要減弱網(wǎng)絡(luò)連接性。因此，鈣鈦礦材料中難以同時(shí)實(shí)現(xiàn)抑制離子遷移和保持載流子傳輸性能。由于該問題主要源于無機(jī)八面體網(wǎng)絡(luò)的連接性和勢壘寬度，因此迫切需要在原子尺度上對鈣鈦礦結(jié)構(gòu)進(jìn)行進(jìn)一步的工程化，以實(shí)現(xiàn)離子-電子傳輸?shù)慕怦睿瑥亩_發(fā)出兼具高靈敏度與高穩(wěn)定性的X射線探測器。
針對上述問題，研究團(tuán)隊(duì)開發(fā)了新型準(zhǔn)一維鈣鈦礦單晶材料—胱胺鉛碘，該結(jié)構(gòu)由角共享的五重八面體（18.5 ?）一維鏈組成，且沿晶體取向具有較小鏈間距（4.0 ?），有效解耦了離子與電子的傳輸路徑。準(zhǔn)一維鈣鈦礦材料能同時(shí)實(shí)現(xiàn)高效的載流子收集和離子遷移的抑制，獲得了1.49×1010 cm–4的低陷阱密度、4.35×10–4 cm2 V–1的大遷移率-壽命乘積以及0.94 eV的離子遷移活化能。組裝的X射線探測器展現(xiàn)出高達(dá)1.42×105μC Gy?1 cm?2的靈敏度（平均X射線能量為42.7 keV），以及優(yōu)異的環(huán)境/工作/電場/熱穩(wěn)定性，電流漂移低至2.91×10?7 nA cm?1 s?1 V?1。作為概念驗(yàn)證，研究團(tuán)隊(duì)成功地將準(zhǔn)一維鈣鈦礦材料與薄膜晶體管背板可靠集成，用于高分辨的X射線成像。這項(xiàng)工作強(qiáng)調(diào)了通過調(diào)控結(jié)構(gòu)尺寸和框架連接性來實(shí)現(xiàn)靈敏穩(wěn)定的X射線探測的重要性，為其實(shí)際應(yīng)用鋪平了道路。
我校材料科學(xué)與工程學(xué)院侯宇教授、楊化桂教授和楊雙教授為本論文的通訊作者，博士后劉達(dá)為本論文的第一作者。研究工作得到國家自然科學(xué)基金、中央高校青年教師科研創(chuàng)新能力支持項(xiàng)目、上海市東方英才計(jì)劃領(lǐng)軍項(xiàng)目等資助。
文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202524500